山东大学晶体材料研究院(晶体材料国家重点实验室)张怀金、于浩海教授团队提出了一种空间谐波调制策略，在新型石英晶体中实现人为可操纵的相位匹配条件，实现了VUV范围内的有效倍频。相关研究以“Spatial Frequency Manipulation of a Quartz Crystal for Phase-Matched Second-Harmonic Vacuum Ultraviolet Generation”为题发表在《Laser & Photonics Reviews》上。

　　二次谐波(SHG)产生是电子对强光的非线性光学效应，已成功地应用于基础科学研究和现代光电子学。然而，由于严格且必要的相位匹配条件限制，高效真空紫外光(VUV) SHG在固体激光器中仍然是一个挑战。本文采用空间谐波调制策略，在普通石英晶体中实现人为操纵的相位匹配条件，实现了VUV范围内的有效倍频。在石英晶体器件中获得了31.6 mW的177.3 nm (光子能量7.0 eV)和1.1 mW 的167.8 nm (光子能量7.4 eV) 真空紫外激光输出和转换。该设计策略解决了严格的非线性光学的相位匹配条件，为研究光与物质相互作用非线性效应、为高分辨率角分辨光电子能谱和Al+光钟等VUV光子学的发展提供了一种新途径。

　　关键字：人造石英晶体;相位匹配;空间谐波调制;真空紫外激光产生

　　波长在200nm以下的真空紫外光具有较强的辐射能、高分辨率等优点，而VUV激光器的辐射性能，是许多光谱学、光刻、微纳加工和阿秒脉冲产生应用的基础光源。对波长在400 nm以下的固体紫外激光器进行倍频处理是制造结构紧凑、光转换效率高的VUV激光器的优先技术，但依赖于非线性光学(NLO)晶体。然而，VUV光子携带的光子能量(>6.2 eV)超出了普通非线性晶体带隙，无论是无机晶体还是有机晶体。此外，对于基波和倍频光波相互作用的相位匹配条件，还需要适当的双折射。自1961年在石英中发现二次谐波(SHG)以来，只有氟代硼铍酸钾晶体(KBBF)激光晶体被用于实现输出功率从纳瓦到毫瓦的VUV激光器，这对一些现代光谱系统如角分辨光电子能谱(ARPES)进行了更新和升级。但是，由于KBBF晶体层状生长习性严重以及氧化铍(BeO)的毒性，因此，急需探索新型深紫外NLO晶体材料。紫外非线性光学研究仍然是国际研究一个巨大的难点挑战。

　　引入空间谐波的人为操纵周期光栅结构设计

　　相位匹配条件，即相互作用波的等相速度关系决定了输入光到SHG的能量转换效率。基于非中心对称材料的双折射效应，可以选择特定的材料取向和极化配置来满足相位匹配条件，并表现出偏振依赖特性。此外，在可逆的铁电畴中，提出并成功实现了准相位匹配(QPM)，在可见光到中红外甚至太赫兹的波长范围内，其非线性二阶非线性系数周期性反转，对应于界面处π相移的相干长度Lc。研究团队提出并证明了一种相位匹配条件，即从有序/无序排列中增加一个额外的周期相位(APP)，其中无序部分周期性地增加相位差以满足2π的相位关系，而不需要可逆铁电畴或适当的双折射。

　　研究团队通过新型APP相位策略人为地操纵与所涉及空间谐波相关的相互作用波的相速度，初步设计了一种新型石英晶体，实现了功率输出为mW的177.3 nm和167.8 nm的高效VUV激光器。这个功率值与KBBF晶体相当，并且消除了BeO的毒性。本文的研究应有助于研究由人为控制的空间谐波传播速度的物理问题，并且本研究的光源应适合于现代光电器件的应用。

　　空间谐波调制石英超晶的制备，研究团队用空间谐波调制的石英超晶实验证明了VUV SHG。在非线性石英超晶器件的制作过程中，需要考虑并优化结构损耗、晶体长度、激光损伤和实验条件。

　　177.3 nm和167.8 nm VUV激光器的二次谐波产生，利用VUV实验装置，研究团队研究了不同晶长石英超晶的SHG效应。

　　综上所述，研究团队从理论上研究了利用周期光栅结构产生的空间谐波对相速度进行空间谐波调制的可行性。在VUV范围内，用大功率SHG实验证明了人造石英微晶非线性光子器件。空间谐波调制为探索VUV激光源提供了一种高效的方法，目前具有高能量分辨率和高光子通量密度的VUV应用于(稳定、紧凑、高效)相干光源的现代仪器中。这些现代系统包括高分辨率ARPES, Al+光学时钟，光发射电子显微镜(PEEM)，拉曼光谱仪和光辅助扫描隧道显微镜。此外，所设计的空间谐波处理策略也适用于可见光、红外甚至太赫兹波段的非线性光学，线性和NLO过程的设计将更加灵活。